H-index 135，总被引7.1万次！计算大牛G. Ceder最新工作解读

名人介绍

Gerbrand Ceder，比利时裔美国科学家，加州大学伯克利分校材料科学与工程学的Daniel M. Tellep冠名教授。他以在高通量计算材料设计和新型锂离子电池技术开发方面的开拓性研究而闻名。他是“材料项目”（Materials Project）的联合创始人，该项目是一个从头计算材料特性的开源在线数据库，这直接启发了奥巴马政府在2011年提出了材料基因组计划。他还是Pellion Technologies的创始人兼首席技术官（曾任首席执行官），旨在使镁离子电池商业化。他的研究小组专注于使用计算模型来设计用于能量产生和存储的新型材料，包括电池阴极，储氢材料，热电材料和太阳能光电化学水分解器的电极。

G. Ceder教授获得的荣誉和奖项包括但不限于MRS（材料研究协会）金奖（2009年），MRS会士（2015年）， MRS理论奖（2016年），国际电池研究奖（2017年）。在2017年，Gerbrand Ceder因为“发展实用计算设计材料及其应用于储能技术改进的重要贡献”当选为美国国家工程院院士。他在合金理论，氧化物相稳定性，高温超导体，锂电池材料，机器学习和材料合成理论领域发表了400多篇科学论文，并拥有25项已经获得或正在申请的美国专利。据最新Google Scholar统计，Gerbrand Ceder教授研究工作总被引次数7.1万+，总H-index达135。

2020年至今Gerbrand Ceder教授团队及其合作者发表研究论文/专利达30余项，由于篇幅所限，本文选取其中几篇做解读。同时，文末会总结Gerbrand Ceder教授的高被引经典工作供大家学习参考。小编水平有限，不足之处请有识之士留言批评指正。

1.Science: 快速充电钛酸锂离子输运的动力学途径

原文链接：

https://science.sciencemag.org/content/367/6481/1030

快速充电电池通常使用能够通过固溶转化持续容纳锂离子的电极，因为它们除了离子扩散之外几乎没有动力学能垒。但一个例外是钛酸锂(Li₄Ti₅O₁₂)，其阳极展现超凡速率，这明显不符合它的两相反应和缓慢的锂在两相扩散这些事实。最近，Gerbrand Ceder教授团队和美国布鲁克海文国家实验室的Feng Wang团队合作在《Science》上报道通过实验和DFT计算结合揭示了快速充电钛酸锂离子输运的动力学途径（共同一作：Wei Zhang, Dong-Hwa Seo和Tina Chen）。他们通过原位电子能量损失光谱实时跟踪Li+迁移，揭示了Li_4+xTi₅O₁₂的易输运是通过沿两相边界的亚稳中间体中畸变Li多面体的动力学途径实现的。他们的工作表明，高速率能力可能是通过基态以上的能级而实现的，这可能具有与基态宏观相根本不同的动力学机制。这一发现将为寻找高速率电极材料提供新的机会。

图1 用于电池材料TEM原位表征的电化学功能电池设计

图2 锂离子迁移途径和中间体中相应的能垒

2.Chem. Comm.: 全固态镁电池硫系尖晶石导体的计算研究

原文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/CC/C9CC09510A#!divAbstract

镁电池是锂离子技术有潜力的替代品，因为它具有更高的安全性和更高的能量密度。实验证明，使用金属镁作为阳极对于提高电池性能很有帮助，因为它相对于石墨 (700 mA h mL^-1)具有更高体积能量密度(3830 mA h mL^-1)。因为镁金属不能可逆地沉积在与金属反应的电解质中，所以对于镁电池只存在少数良好的液体电解质。最近，Ceder教授团队通过计算探索了是否存在具有足够镁离子电导率的固体电解质。与锂和钠不同（锂和钠有大量具有非常高的离子电导率的固体的报道），除了一些迄今为止未经证实的计算预测外，几乎没有发现具有高镁离子电导率的固体。Ceder教授团队用DFT计算了7种MgLn₂X₄ (Ln =镧系元素，X = S，Se) 尖晶石，发现它们都具有低的镁迁移势垒(<380 meV)，并且是稳定的或接近稳定的(相对于竞争结构和组成，每个稳定原子在50 meV以内)。并且发现随着Ln尺寸的增加，镁的迁移率增加，但尖晶石结构的稳定性降低。相关工作发表在《Chemical Communications》杂志上，第一作者是Julius Koettgen。

3.Nature Energy: 超高功率和能量密度的部分有序锂离子阴极材料

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-020-0573-1

可充电电池市场的快速增长要求电极材料必须结合高功率和高能量密度，并且要由成本较低的地球上丰度较高的的元素制成。最近，Ceder教授团队在《Nature Energy》上发文指出，结合部分尖晶石样的阳离子顺序和过量的锂能够实现密集和快速的能量存储。阳离子超晶格和由此产生的部分有序被用来消除有序尖晶石的典型相变，并实现更大的电容。同时过量锂与氟取代协同使用，以产生高的锂迁移率。通过这一策略，他们获得了大于1100 Wh·kg-¹的比能量和高达20 A·g^-1的放电率。值得注意的是，从廉价的锰获得性能优异的阴极材料是罕见的，其可以实现优异的倍率性能与可逆的氧氧化还原活性共存。他们的工作显示了在完全有序和无序化合物之间的广阔空间中存在设计高效阴极材料的巨大潜力。（本文第一作者：Huiwen Ji）

图 两种氟氧化物LMOF03和LMOF06的结构和形态表征

4.Adv. Energy Mater.：O3型过渡金属氧化物中交替八面体和棱柱型钠层的直接观察

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202001151

O3型层状过渡金属钠氧化物(O3-NaTMO2)的氧堆积随拓扑Na的提取和重新注入而发生动态变化。虽然在过渡金属Slab滑动过程中发生的从八面体过渡到棱柱形Na配位的相变已经很清楚，但在高解氧水平下的结构演变大部分仍未被揭示，但这对于实现高可逆能力至关重要。最近，Gerbrand Ceder教授团队在《Advanced Energy Materials》报道了采用实验和计算相结合的方法研究了高压下O3型层状NaTMO2的相变（第一作者：Jae Chul Kim）。通过原位XRD和高分辨率STEM直接观察到由交替的八面体和棱柱体钠层组成的OP2型相。这种特殊相的起源可以用原子间的相互作用来解释，这种相互作用包括Jahn-Teller活性的Fe⁴⁺和稳定局部钠环境的耐扭曲的Ti⁴⁺。通过棱柱层和八面体层的不同动力学，依赖于路径的去辐射和再辐射路径在该材料中也是合理的，这呈现了关于钠嵌入时层状材料的结构稳定性的全面图像。（本文第一作者：Jae Chul Kim）

图1 在2–4.2V范围内Na_1-XTFCN原位XRD峰的强度等值线图

图2左：OP2结构中Na-O键长度的标准直方图和OP2中Fe4+O6八面体示意图；

右：在OP2结构中用黑线标记的Na–O–Fe4+JT三重态和三联体在小晶胞中的累积概率

5.Nature Materials: 层状氧化物固态合成中热/动力学相互作用

原文链接:

https://doi.org/10.1038/s41563-020-0688-6

在无机材料的合成中，反应经常产生非平衡动力学而不是热力学平衡相的副产物。理解热力学和动力学之间的竞争是合理合成目标材料的关键而基础的步骤。最近，Gerbrand Ceder教授团队和美国加州伯克利劳伦斯伯克利国家实验室Wenhao Sun团队合作用原位同步辐射XRD和DFT理论计算结合研究了重要的两层(P2)钠氧化物的多级结晶途径。在形成平衡的两层P2多晶型物之前，他们观察到通过亚稳态三层O3、O3′和P3相的一系列快速非平衡相变。据此，他们提出了一个理论框架来合理解释观察到的相变，证明即使P2是平衡相，粉末前体之间组成不受约束的反应依然有利于形成非平衡的三层中间体。这些见解可以指导陶瓷材料固态合成中前驱体和参数的选择，并在揭示材料合成过程中热力学和动力学之间的复杂相互作用方面向前迈出了一步。（本文第一作者：Matteo Bianchini ）

图1 DFT计算预测的热力学稳定性和实验观察到的Na_xCoO₂多型的合成可行性

图2 原位同步辐射XRD监测P2-Na_0.7CoO₂的固相合成

图3 CoO和Na₂O₂固态反应生成P2-Na_2/3CoO₂的能量级联和物理模型

Ceder教授团队的高被引经典工作汇总：(仅统计被引大于1000次)

[1]  Battery materials for ultrafast charging and discharging. Nature, 2009, 458 (7235), 190-193. (被引3233次)

[2]  Commentary: The Materials Project: A materials genome approach to accelerating materials innovation. Apl Materials, 2013, 1(1), 011002. (被引2769次)

[3]  Electrode materials for rechargeable sodium‐ion batteries: potential alternatives to current lithium‐ion batteries. Adv. Energy Mater., 2012, 2 (7), 710-721. (被引2460次)

[4]  Electrodes with high power and high capacity for rechargeable lithium batteries. Science, 2006, 311 (5763), 977-980. (被引2260次)

[5]  First-principles study of native point defects in ZnO. Physical Review B, 2000, 61 (22), 15019. (被引1860次)

[6]  Oxidation energies of transition metal oxides within the GGA+ U framework. Physical Review B, 2006, 73 (19), 195107. (被引1541次)

[7]  Li conductivity in Li x MPO 4 (M= Mn, Fe, Co, Ni) olivine materials. Electrochemical and Solid State Letters, 2003, 7 (2), A30. (被引1168次)

[8]  Ab initio study of lithium intercalation in metal oxides and metal dichalcogenides. Physical Review B, 1997, 56 (3), 1354. (被引1143次)

[9]  Voltage, stability and diffusion barrier differences between sodium-ion and lithium-ion intercalation materials. Energy & Environmental Science, 2011, 4 (9), 3680-3688. (被引1106次)

[10] Python Materials Genomics (pymatgen): A robust, open-source python library for materials analysis. Computational Materials Science, 2013, 68, 314-319. (被引1078次)

（被引数据来源：Google Scholar  被引数据截止日期：2020/08/16）

总结

本文总结了高通量计算材料设计和新型锂离子电池技术开发领域大牛Gerbrand Ceder教授团队以及其合作者今年最新的部分工作和高被引经典工作。对高通量计算，第一性原理计算和新型电池设计等领域感兴趣的同学可以继续深入了解Gerbrand Ceder教授的其他工作。

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